Исследователи из Института физики Казанского федерального университета, университета ИТМО и Сколтеха выяснили, как можно решить ряд фундаментальных задач в перовскитной фотонике.

Они поняли, как взаимодействуют свет и вещество в системах кристалл–жидкость. Оказалось, что главную роль играет неупругое рассеяние света благодаря непрямым оптическим переходам через всю зону Бриллюэна, а не прямое поглощение света через электронные состояния вблизи краев запрещенной зоны.

Среди фундаментальных задач — улучшение фотолюминесценции квантовых точек в стеклах, изучение мерцания фотолюминесценции и комбинационного рассеяния света, усиление свечения при фазовых переходах. Также исследуются однофотонная антистоксова люминесценция при нерезонансной накачке, низкочастотный рамановский пик, супер-фотолюминесценция в нанокристаллах и лазерная генерация.

В журнале Advanced Science вышла статья, в которой ученые описали результаты исследования взаимодействия оптического ближнего поля с веществом. Они показали, что это взаимодействие играет ключевую роль.

Делокализация оптического ближнего поля происходит из-за взаимодействия света с оптическими неоднородностями в твердых телах. Эти неоднородности могут быть естественными (как в перовскитах) или созданными искусственно путем деструктуризации кристалла и образования квантовых точек.

В работе ученые использовали электрические импульсы постоянного тока для деструктуризации перовскита CsPbBr3 и генерации электролюминесценции. Ближнеполевой фотон с увеличенным импульсом взаимодействует с электронами благодаря дефектам в кристалле.

Ученые обнаружили, что если разупорядоченный кристалл контактирует с обычным кристаллом, то вдоль границы их соприкосновения возникает усиленная фотолюминесценция и электронное рамановское рассеяние света.

Топологические структуры «порядок–беспорядок» — это двойные системы „кристалл–жидкость“, в которых есть дальний порядок и локальный беспорядок.

Взаимодействие света с такой структурой усиливается благодаря каскадному механизму — свет сначала локализуется в больших структурах, затем в меньших и так далее. В итоге свет связывается с оптическими неоднородностями среды и увеличивает ее показатель преломления, — объяснил заведующий кафедрой оптики и нанофотоники Института физики КФУ Сергей Харинцев.

К естественным средам «кристалл–жидкость» относятся перовскиты, жидкие кристаллы, сильноассоциированные жидкости, высокоэнтропийные кристаллы, ДНК-оригами. Обычные твердые тела можно перевести в такое состояние с помощью электрического тока, нагрева, света или механического давления, например, с помощью зонда кантилевера атомно-силового микроскопа.

На границе перовскитного кристалла, которая представляет собой протяженный дефект, возникает такой же эффект.

Элина Батталова, сотрудник НИЛ «Квантовая фотоника и метаматериалы» Института физики, рассказала о красоте предложенной физической модели. Она заключается в том, что краевое свечение кристалла возникает благодаря неупругому рассеянию света или электронному рамановскому рассеянию, а не механизму поглощение–рассеяние–поглощение.

Это явление часто наблюдается в перовскитах: когда свет фокусируется на кристалле, его край завораживающе светится. Парадокс в том, что это свечение наблюдается даже при нерезонансной (субзонной) накачке кристалла. Этот механизм позволяет визуализировать структуру двойникования, тогда как резонансная (зона–зона) накачка не дает такой возможности.

С. Харинцев говорит, что электронное рамановское рассеяние света позволяет электронам переходить из глубоких и мелких состояний. Это происходит благодаря увеличенному импульсу фотона ближнего поля. В результате выбрасывания электронов в зону проводимости кристалл локально нагревается и частично разрушается.

Этот механизм вызывает мерцание как фотолюминесценции, так и рамановского рассеяния. Процессы происходят при недостаточной энергии падающего фотона для оптического перехода зона–зона. Это обеспечивает однофотонную антистоксовую фотолюминесценцию со сдвигом 411 мэВ. Помимо усиленной спонтанной фотолюминесценции наблюдалась случайно-перестраиваемая лазерная генерация при комнатной температуре.

Физическая модель, основанная на взаимодействии фотонов ближнего поля с электронами, которые возникают из-за дефектов в твердых телах, может быть полезна для решения различных задач в области нелокальной фотоники, оптоэлектроники и материаловедения. Например, ее можно использовать в усиленном фотокатализе для водородной энергетики, атомно-чувствительных сенсорах, широкополосных солнечных батареях, белых светодиодах, безрезонаторных лазерах, субдифракционной визуализации, бесчиповых нейроморфных вычислениях и высокотемпературной сверхпроводимости.